В 1371 году Григор со своим наставником совершил паломничество в Иерусалим, где был возведён в сан безбрачного священника, а на обратном пути Воротнеци вручил ему посох вардапета. В 1380 году они перебрались в Апракунисский монастырь, который Григор возглавил в 1388-ом, уже после смерти учителя, но именно с его благословения и при всеобщем одобрении. Спустя два года святой со своими многочисленными учениками возвратился в Татевский монастырь.
Постоянно пребывая в молитвенном возношении к Господу, св. Григор Татеваци, подобно полуденному солнцу, ярко освещал своим сиянием Армянскую Церковь. К нему приходили греческие и латинские ораторы слушать речи, исполненные великой мудрости и широких познаний. Его по праву называли вторым Иоанном Златоустом и Григорием Богословом.
Неверные, воочию созерцая чудеса, которые Господь творил рукой Своего преданного слуги, не осмеливались ему вредить. Возложением рук на хворых, чтением Евангелия и силой имени Христа святой Григорий тотчас исцелял болезни и изгонял бесов, ибо изнурённый постом и постоянным ношением власяницы, подпоясанной верёвкой, он, будучи живым, умертвил себя для мира и стал мужем великих добродетелей и святости.
Перед самой кончиной, почувствовав приближение смерти, он отслужил литургию, благословил своих учеников и, восславив Господа, с миром испустил свой дух.
На литературном наследии Татеваци поныне обучаются и основывают свои проповеди учителя Армянской Церкви. Из многочисленных творений сохранились «Книга вопрошений», «Златочрев», Летний и Зимний тома «Книги проповедей», многочисленные толкования и другие труды, а также два Евангелия, иллюстрированные его рукой.